I denne periode deltog han i den første Thule-ekspedition.
Her krydsede han sammen med Knud Rasmussen indlandsisen til Danmark Fjord i et forgæves forsøg på at finde nyt om det forsvundne makkerpar Ejnar Mikkelsen og Iver Iversen fra Alabama-ekspeditionen.
De returnerede til udgangspunktet Thule.

I 1921-24 var han med på den femte Thule-ekspedition til arktisk Canada.
Her virkede han som biolog og kartograf.
I 1920erne opholdt han sig flere gange i USA, hvorfra han foretog adskillige rejser fortrinsvis til arktiske egne.
Desværre førte forfrysninger i 1926 til amputation af det ene ben, hvilket satte en stopper for flere polarrejser.

Han købte samme år øen Enehøje i Nakskov Fjord.
Her drev han et landbrug, mens han samtidig var redaktør på det udbredte ugeblad Ude og Hjemme og indledte sin karriere som forfatter.
Man kan stadig se skelettet til hans lysthus i form af to store hvalkæber.
Hans antityske holdninger medførte, at han allerede i 1940 måtte flygte til Sverige.
Han bosatte sig kort efter i New York City.

Peter Freuchens store og brede forfatterskab omfatter rejseskildringer, bøger om Grønland, om inuit og oceanerne foruden romaner og selvbiografiske værker, og gennem det hele opleves en aldrig svigtende interesse for og kærlighed til de arktiske folk.

I 1932 medvirkede Freuchen i filmen *Eskimo* efter eget manuskript.
Dette gjorde ham verdenskendt, og på sine ældre dage blev han næsten en eventyrskikkelse.
Ikke mindst, da han i 1956 vandt en 64.000 $-quiz i amerikansk fjernsyn på sin omfattende viden om verdenshavene.
Han døde i 1957 under et ophold i Alaska, og hans aske blev strøet over Dundasfjeldet ved Thule.

Han stiftede i december 1938 Eventyrernes Klub, som har til huse i et pakhus i Nyhavn.
Denne hædrede siden Freuchen på hans hundredsårsdag ved at plante et egetræ og nogle år senere også en stenvarde i parken øst for Langeliniebroen.

Peter Freuchen udgav sine erindringer flere gange.
– Flugten til Sydamerika (1935)
– Min grønlandske Ungdom (1936)
– Min anden Ungdom (1937)
– Sibiriske Eventyr (1939)
– De to bøger Min anden ungdom og Flugten til Sydamerika genudkom i forkortet form i 1957 i et bind med titlen Fra Thule til Rio.

Efter 2. Verdenskrig kom to nye erindringsbind: 
– I al Frimodighed (1954)
Fremdeles frimodig (1955).
Sidstnævnte blev trukket tilbage af forlaget. Som løsning valgte Gyldendal i 1963 at slå de to bøger sammen og genudgive dem i stærkt redigeret form som billigbog med titlen Erindringer. 
Fremdeles frimodigudkom på svensk i uændret form med titlen Fortfararende uppriktig (1956 og 1960) og blev ikke trukket tilbage.